苏州纳米所张学同团队Advanced Materials:氧化硅气凝胶在激光照明领域的高效率应用

固态照明（发光二极管(LED)、激光二极管(LD)）具有高效和使用寿命长等优点，有望取代传统照明。输出功率随输入功率线性增加的LD不仅效率可与LED相媲美，还兼具照射距离远、结构紧凑等优点，有可能成为下一代照明光源。但是如何将高度汇聚的单色LD光源转化为照明所需的三维立体均匀白光，仍然是一项紧迫而严峻的挑战。

苏州纳米所张学同研究员团队通过精准调控氧化硅气凝胶构筑单元的尺寸，控制光与不同尺寸构筑单元的选择性相互作用，连同沿入射光方向故意制造的深孔，使得氧化硅气凝胶散射激光的照度均匀度（0.770–0.862）高于国际标准化组织对室内工作场所照明的要求；照度变化系数（CIV）低至 8.1%，远低于商业散射材料；散斑对比度低于人眼识别极限（4%）。基于三基色激光器和商业荧光粉可实现包括白光在内的任意颜色照明。此外，该氧化硅气凝胶可进一步应用于雨中、水下和远距离非接触式激光驱动照明，极大推动了激光照明的技术进步。

根据瑞利-高斯理论，散射光强与氧化硅气凝胶构筑单元直径的三次方成正比。构筑单元尺寸越小，散射光强越低，透过率越高，激光照射样品后会形成明亮光斑；构筑单元尺寸过大会造成散射光强过高，入射激光几乎被全部反射；只有构筑单元尺寸在一定范围内的气凝胶才能散射激光从而用于照明（如图1所示）。

图1 激光与具有不同构筑单元尺寸的氧化硅气凝胶之间的相互作用

作者通过调控氧化硅气凝胶制备过程中表面活性剂的浓度，从而精确控制了氧化硅气凝胶构筑单元的尺寸，如图2所示。构筑单元尺寸不同，整体样品的透明性会显著不同。此外，获得的氧化硅气凝胶表现出典型的比表面积和孔径分布特征，也具有优异的热稳定性。以甲基三甲氧基硅烷为前驱体，不仅降低了获得的氧化硅气凝胶的交联密度，而且提高了力学性能，可压缩至自身尺寸的80%，压缩强度大于1 MPa。由于氧化硅气凝胶骨架中含有丰富的甲基，赋予了获得的气凝胶的超疏水性，被污水浸泡后依然能够“出淤泥而不染”。

图2 二氧化硅气凝胶的结构和性能

氧化硅气凝胶吸光率低于1%，激光损伤阈值高达10.29J·cm^–2，可承受高功率密度激光辐射。作者利用理想模型，计算出气凝胶的直线透光率只有在合适的范围内才有可能使激光不产生明亮光斑或全部被散射，如图3所示。利用分光光度计和积分球测试气凝胶的直线透过率和背向散射率，并计算出前向散射率，最终确定构筑单元直径位于24–40nm范围内的氧化硅气凝胶可用于高效激光照明。

图3 氧化硅气凝胶的光学性能

图4验证了具有不同构筑单元尺寸的氧化硅气凝胶用于激光照明的实际使用效果，并定量测量了其照度分布。当气凝胶的构筑单元尺寸过大时（d＞40nm），激光被气凝胶全部反射（CIV=269.5%）；当气凝胶的构筑单元尺寸过小时（d＜24nm），激光透过气凝胶形成明亮的光斑（CIV=168.6%）；只有当气凝胶的构筑单元尺寸合适时（24nm＜d＜40nm）才能均匀散射激光而不产生光斑（CIV=79.2%,）。为了进一步提高散射均匀性，降低CIV，作者在气凝胶表面沿入射光方向造孔，成功攻克背散射强度大于前散射强度这一技术瓶颈，得到的CIV仅为9.1%，分别达到商业毛玻璃和聚合物散射板的1/27和1/15,并且散斑对比度低于4%。

图4 氧化硅气凝胶作为漫散射体的激光照明照度分布

精细调控的氧化硅气凝胶可用于不同波长的激光散射。作者基于三基色激光器和商业荧光粉实现了包括白光在内的任意颜色照明，并且照度均匀度高于国际标准化组织对室内工作场所照明的要求。由于气凝胶的超疏水性和激光的准直性，其可进一步应用于雨中、水下和远距离非接触式激光驱动照明，也可利用光纤实现激光跨越障碍物照明，如图5所示。丰富的使用场景和优异照明效果极大地推动了激光驱动照明的技术进步。

图5 氧化硅气凝胶作为漫散射体的激光驱动照明的具体应用 

相关工作以“Elaborate Size-tuning of Silica Aerogel Building Blocks Enables Laser-driven Lighting”为题发表在国际知名杂志《Advanced Materials》上。中科院苏州纳米所博士生季小飞为论文第一作者，张学同研究员为论文通讯作者。该论文工作获得了国家自然科学基金和英国皇家学会–牛顿高级学者基金等资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107168